Григорий Аксаков начал службу в канцеляриях Департаментов Правительствующего Сената, с 1843 г. работал в министерстве юстиции, служил оренбургским губернатором.
С 20 января 1867 г. — самарский губернатор. Участвовал в работе комитета по постройке Воскресенского кафедрального собора, организовал открытие общественного сада, Александровского приюта, окружного суда, фельдшерской школы, школы повивальных бабок, органов городского самоуправления, телеграфного сообщения со всей Россией, росло количество и качество школ и больниц. В 1871 г. Самару посетил император Александр II, оставшийся очень довольным положением дел и удостоивший Аксакова Высочайшего благоволения. В декабре 1872 г. Г.С. Аксаков покинул пост губернатора.
В 1873 г. получил звание Почетного гражданина Самары, в 1874 г. в Самарской губернской мужской гимназии учреждены 10 стипендий имени Аксакова. С 1874 г. — гласный губернской земской управы. В 1884-1891 гг. самарский губернский предводитель дворянства, занимался благотворительностью.
